Pendant les vingt dernières années de sa vie, il se consacre surtout à des œuvres monumentales conçues pour de grands espaces architecturaux. Il réalise des vitraux pour la synagogue de la clinique universitaire Hadassah de Jérusalem, pour la cathédrale de Mets, le siège des Nations Unies, l’église de Pocantico Hill dans l’Etat de New York et le chœur du Fraumunster de Zurich. En 1964, il peint le plafond de l’Opéra de Paris, et un an plus tard, réalise les peintures murales du nouveau Metropolitan et du Lincoln Center de New York. En 1968, il termine la mosaïque de l’Université de Nice et l’année suivante il exécute trois immenses tapisseries pour le Parlement de Jérusalem.
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Jusqu’au bout, Chagall nous transmettra son message de paix, recréant avec le pinceau ou le crayon cet univers fantasmagorique, mystique, sentimental et poétique qui a toujours caractérisé son œuvre.
Rien que des fenêtres les nôtres
D'où sort la vie où tout pénètre
Partout le centre de l'amour
Sans cesse le premier regard (...)
Notre Naissance est perpétuelle
1923, le voilà de nouveau en France. Cette fois, il y découvre la campagne, le paysage, les fleurs. Il cherche et crée un rapport différent avec la nature. A. Vollard lui commande des illustrations de livres : les gouaches pour « Les âmes mortes de Gogol, les Fables de La Fontaine, et la série des acrobates, clowns et écuyères pour un ouvrage sur le cirque.
Il a emporté de Russie deux grandes toiles décrivant la vie de Vitebsk. Il les retravaille à la lumière de ses découvertes parisiennes, et il en sort quelque chose qui le surprend lui-même : le facteur irrationnel, produit nostalgique de la mémoire, la violence visionnaire de son imagination bouleversent sans qu’il puisse les contrôler la signification de ses œuvres.
Mais la critique française reste perplexe devant son travail. Elle ne l’appréciera vraiment qu’après la poussée dadaïste et surréaliste. Plus que les peintres, ce sont les poètes qui savent lire ses toiles : Blaise Cendrars, Max Jacob et Apollinaire qui le présente au marchand Walden.