Pendant les vingt dernières années de sa vie, il se consacre surtout à des œuvres monumentales conçues pour de grands espaces architecturaux. Il réalise des vitraux pour la synagogue de la clinique universitaire Hadassah de Jérusalem, pour la cathédrale de Mets, le siège des Nations Unies, l’église de Pocantico Hill dans l’Etat de New York et le chœur du Fraumunster de Zurich. En 1964, il peint le plafond de l’Opéra de Paris, et un an plus tard, réalise les peintures murales du nouveau Metropolitan et du Lincoln Center de New York. En 1968, il termine la mosaïque de l’Université de Nice et l’année suivante il exécute trois immenses tapisseries pour le Parlement de Jérusalem.
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Jusqu’au bout, Chagall nous transmettra son message de paix, recréant avec le pinceau ou le crayon cet univers fantasmagorique, mystique, sentimental et poétique qui a toujours caractérisé son œuvre.